Há cerca de 60 mil anos, uma floresta tropical úmida cobria o Piauí. Com o início de um período seco, há 10 mil anos, algumas espécies desapareceram e outras sobreviveram somente nos refúgios mais úmidos. Atualmente não existem rios perenes dentro do parque. É nos caldeirões (buracos escavados naturalmente nas rochas) que a água se acumula.
Na paisagem, destaca-se um relevo variado com chapadas, planícies e cânions, chamados localmente de boqueirões. As árvores se sobressaem em meio aos arbustos, que tecem um emaranhado junto das trepadeiras. Espécies espinhosas, como cactos e bromélias são abundantes. Entre as mais comuns encontram-se angicos, umbuzeiros, juazeiros e os cactos mandacaru, xique-xique, cabeça-de-frade e facheiro.
A fauna da caatinga apresenta espécies endêmicas - exclusivas desse ecossistema -, como o mocó, o besourinho-de-cauda-larga e a lagartixa-da-serra, registrada somente no parque. Também são comuns preás, cascavéis, iguanas, sapos-de-enxurrada e águias-chilenas. Nos cânions, as matas úmidas permitem a existência de araras-vermelhas que ali fazem seus ninhos, e dos macacos-guariba e macacos-prego.
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